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在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎性的討論。
本期是基礎討論的第六期：p光與s光在SHG中的相位匹配中有哪些不同？
在二次諧波生成（SHG）中，p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異。這些差異主要源于它們與納米結構相互作用的方式以及它們在激發(fā)表面等離子體共振（SPR）模式時的表現(xiàn)。
以下是詳細的對比分析：
1. 電場方向與納米結構的對齊
p偏振光
· 電場方向：p偏振光的電場分量平行于入射平面，與納米結構的長軸方向一致。
· 相互作用效果：這種對齊使得p偏振光能夠更有效地與納米結構相互作用，從而在納米結構的局域區(qū)域產(chǎn)生更強的電場增強。
· 相位匹配：p偏振光能夠更好地激發(fā)縱向表面等離子體共振（LSPR）模式，這些模式的激發(fā)導致局域電場的顯著增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，因為更強的局域場可以更有效地驅動非線性極化過程。
s偏振光
· 電場方向：s偏振光的電場分量垂直于入射平面，與納米結構的長軸方向垂直。
· 相互作用效果：這種垂直對齊使得s偏振光對LSPR模式的激發(fā)效果較弱，因此局域電場的增強效果有限。
· 相位匹配：s偏振光激發(fā)的局域電場較弱，導致非線性極化率較低，從而不利于滿足相位匹配條件。這使得s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低。
2. 相位匹配條件的滿足
p偏振光
· 相位匹配條件：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因為p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。
· 優(yōu)勢：這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。p偏振光激發(fā)下的SHG強度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強度。
s偏振光
· 相位匹配條件：s偏振光激發(fā)的局域電場較弱，導致非線性極化率較低，從而不利于滿足相位匹配條件。
· 劣勢：s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低，因為其激發(fā)的局域電場較弱，無法有效驅動非線性極化過程。
3. 實驗觀察
p偏振光
· SHG強度：在實驗中，p偏振光激發(fā)下的SHG強度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強度。例如，在Ag納米棒混合結構中，p偏振光激發(fā)下的SHG強度比s偏振光激發(fā)下的強度高一個數(shù)量級以上。
· 飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振光激發(fā)下的SHG強度會出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因為部分激發(fā)能量會轉化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進一步增強。
s偏振光
· SHG強度：s偏振光激發(fā)下的SHG強度通常較低，因為其激發(fā)的局域電場較弱，無法有效驅動非線性極化過程。
· 飽和現(xiàn)象：s偏振光激發(fā)下的SHG強度較低，因此在高激發(fā)功率下不會出現(xiàn)顯著的飽和現(xiàn)象。
4. 數(shù)值模擬
p偏振光
· FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場分布和局域場增強因子（fE）。模擬結果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了更強的局域電場增強，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。
· 優(yōu)勢：p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場增強，從而更好地滿足相位匹配條件。
s偏振光
· FDTD模擬：模擬結果表明，s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場增強較弱，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。
· 劣勢：s偏振光激發(fā)的局域電場較弱，無法有效驅動非線性極化過程，從而不利于滿足相位匹配條件。
5. 總結
在SHG實驗中，p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異：
· p偏振光：電場分量與納米結構的長軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結構的局域區(qū)域產(chǎn)生更強的電場增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。
· s偏振光：電場分量與納米結構的長軸方向垂直，對LSPR模式的激發(fā)效果較弱，因此局域電場的增強效果有限。這使得s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低。
因此，在設計和優(yōu)化SHG實驗時，選擇p偏振光作為激發(fā)光源通常能夠獲得更高的SHG效率和更強的信號。
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